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JKSPE : Journal of the Korean Society for Precision Engineering

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�접 탄화수소 연료 �용� 위한 박막 고체산화물 연료전지 개발

Development of Thin Film Solid Oxide Fuel Cell for Direct Use of Hydrocarbon Fuels

Journal of the Korean Society for Precision Engineering 2022;39(10):773-777.
Published online: October 1, 2022

1 단국대학� 기계공학부

2 울산대학� 기계공학부

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#E-mail: yhlee@ulsan.ac.kr, TEL: +82-52-259-2130
• Received: April 1, 2022   • Revised: July 6, 2022   • Accepted: August 30, 2022

Copyright © The Korean Society for Precision Engineering

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  • Energy devices in modern society require high efficiency, carbon neutrality, and the capability of distributed power generation. A fuel cell is an energy conversion device, that satisfies all of these requirements. However, most fuel cells use hydrogen as a fuel, and more than half of hydrogen is currently produced through hydrocarbon reforming, resulting in significant energy loss. Additionally, the storage and supply of hydrogen require costly systems, and a large amount of energy is consumed during compression or liquidation processes. This paper develops a solid oxide fuel cell, that uses hydrocarbon directly as fuel to resolve this problem. A small amount of Ru is mixed with the Ni-based electrode, for the effective internal reforming of hydrocarbons. For rapid deposition of YSZ electrolytes, we developed a reactive sputtering process, using a DC power source. The developed thin-film solid oxide fuel cell, showed a performance of 76 mW/cm2 at 500oC using methane as fuel.
현대 사회� �너지 기술� 고효율, 탄소중립, 분산 발전� 구현하는 형태로 발전하고 있다. 연료전지는 �러한 요건들� 모� 만족하는 �너지 변환 장치로, 화학�너지를 전기�너지로 �접 변환하기 때문� 효율� 높고, 순수한 물만 배출하며 다양한 �기와 작� 온�로 설계가 가능하여 분산 발전� �합하다[1-3]. 다만 연료전지� 연료로 가장 �리 사용�는 수소는 현재 절반 ��� 탄화수소 개질� 통해 �산하고 있으며 그 과정�서 �당한 �너지 �실� 발�한다[4]. �한 보관 � 공급� 있어 액화 수소� 경우 극저온� 위해 고비용� 시스템 � 다량� �너지가 소비�며 수소저장 합금� 경우 무게당 저장 비율� 5 wt% 내외로 효율� 떨어진다[5-6].
탄화수소는 수소보다 높� �너지 밀�를 가지고 있으며 액화 � 보관� 쉽기 때문� 연료전지� 연로로 장�� 많지만 개질기를 통한 별�� 연료 처리 과정� 요구한다[7]. 개질기� �해 추가� 시스템 부피 � 비용� 탄화수소� 높� �너지 밀�� 장�� �쇄하기 때문� 탄화수소가 가진 연료 측면�서� ��� 백분 활용하기 위해서는 개질기 없� �접 연료로 사용하는 것� 바람�하다[8-10]. 탄화수소가 연료전지 전극�서 내부 개질 반�� �루어지기 위해서는 7-800oC ��� 고온� 필요로 하며 고온� �열� 활용한 열병합 효율, 저렴한 촉매� 장�� 가지고 있다[2]. � 온��서는 탄화수소 연료를 개질기 없� �접 사용할 수 있지만 고온 작�� �한 연료전지 스�과 부가장치들� 내구성� 피하기 힘들기 때문� 5-600oC 부근으로 작� 온�를 낮추기 위한 노력들� 진행�고 있다[11]. 하지만 작� 온�� �소는 전해질� 저항� �가시키고 촉매 성능� �소시키기 때문� 연료전지 구조 � 재료� 대한 대대�� 개선 없�는 성능 하�� 피할 수 없다[1]. �한 메탄� 개질기 없� �접 연료로 사용할 경우 전극�서 발�하는 수�기 개질 반�� 아래� �(1)과 �(2)� �해 �열 반�� 지배��기 때문� 7-800oC ��� 높� 작� 온�를 요구한다[1].
(1)
CH4+H2Og→CO+3H2, ΔH0rxn:+206.4kJ/mol
(2)
CO+H2Og→CO2+H2, ΔH0rxn:-41.2kJ/mol
SOFC� 나노기술 �용� 전해질� �께를 �기�으로 줄�고 전극� 삼�계면� 극대화하여 작� 온� �소� �한 전극과 전해질� 저항 �가를 �쇄시킬 수 있다. 박막 전해질과 우수한 나노 구조� 전극� 제작하기 위해 다양한 반�체 공정들� �용�었으며 � 성능 하� 없� 4-600oC� 온��서� 고체산화물 연료전지를 �작시킬 수 있다는 것� 다수� 연구 결과를 통해 �명�었다[12-15]. 다양한 반�체 공정 중 스�터는 �착 압력 조절� 통해 나노 전극� 위한 다공성 구조와 전해질� 위한 밀� 높� 박막� 모� 제작할 수 있으며 디스플레�와 같� 대면� 양산공정� �리 �용�기 때문� 범용성과 �용성 측면�서 박막 고체산화물 제작� 가장 �합하다고 �단�다[12]. �한 메탄� 내부 개질� 높� 반� 온�를 낮추기 위해 전극� 소량 혼합하는 귀금�(Ru, Rh, Pd, Pt, Ir)� 사용� 나노 촉매 �용� 통해 최소화할 수 있다.
따�서 본 연구�서는 탄화수소를 �접 연료로 사용하기 위한 박막 고체산화물 연료전지를 스�터를 통해 개발하였다. 특히 500oC� 낮� 온��서� 활발한 내부 개질 반�� 촉진하기 위해 연료극 복합재 개발과 나노 구조 설계를 �시� 수행하였다. �한 YSZ 전해질 제작� 있어 Y/Zr 금� 타겟과 DC 전�� �용한 반�성 스�터� 공법� 개발하였다. RF 전�과 세�믹 타겟� 사용하는 기존 스�터� 공법 대비 공정 비용 � 시간� �게 절�시킬 수 있다.
2.1 기�
연료전지� 기�으로는 100 um �께와 80 nm� 기공�기, 10%� 기공률� 가지고 있는 Anodized Aluminum Oxide (AAO)를 사용하였다. AAO는 사행�가 낮고 기공� 분�가 균�하기 때문� 연료� 확산� 활발하며 YSZ 전해질과� 열팽창계수가 유사하기 때문� 열팽창계수 차�� �한 전해질� �랙�나 박리를 효과�으로 방지할 수 있다.
2.2 �극
연료극� 기존� Ni 기반 재료를 사용하�, 탄소� 침�� 방지하기 위해 Ru와 �핑� CeO2를 소량 첨가하였다. 우선 스�터를 통해 AAO 기� 위� 30 nm� Ru를 �착하였고 �후 Ni와 GDC를 Co-Sputtering하여 Ru가 �착� AAO 기� 위� Ni-GDC 복합 전극� 구성하였다. 비�군으로는 Ni 전극� 사용하였다. �세한 �착 조건� Table 1� 나타나 있다.
Table 1

Deposition condition of anodes

Table 1
Material Power [W] Pressure [mtorr]
Ni Ni, 200, DC 50
Ru interlayer Ru, 200, DC 5
Ni-GDC Ni, 200, DC 50
GDC, 50, RF
2.3 전해질
전해질� 1 um �께� YSZ를 제작하기 위해 Y/Zr 금� 타겟과 산소가 첨가� 아르곤� �용한 반�성 스�터� 기법� 사용하였다. 200 W� DC 전�� Y/Zr 금� 합금 타겟� �가�었으며 산소와 아르곤� 비율� 80 : 20, 스�터 내부� 압력� �착 공정 �안 5 mtorr로 유지하였다.
2.4 ì–‘ê·¹
공기극 재료로는 저온�서� 촉매 활성�가 높� Pt를 스�터를 통해 250 nm �께로 �착하였다. 200W� DC 전�� �가하였으며 순수한 Ar 기체를 공급하였고 �착 압력� 50 mtorr를 유지하였다.
2.5 성능 측정
제작한 셀� 500oC�서 성능 측정� 진행하였으며 연료극�는 3%� H2O가 �함� CH4를 100 sccm� 유량으로 공급하였고 공기극�는 �연 대류를 통해 공기를 공급하였다. Solartron 1287 Electrochemical Interface와 1260 Impedance Analyzer가 전기화학 성능 측정� �용�었다.
탄화수소� 내부 개질 과정� 복잡한 촉매 반�� �함하고 있기 때문� 신중한 연료극 재료 선정과 나노 구조 설계가 요구�다[8]. Ni는 메탄� 내부 개질� 효과�� 촉매�지만 탄소 침�� 문제가 있으며 �대�으로 높� 담지량� 요구하기 때문� 박막 고체산화물 연료전지� 개질 촉매로는 �합하지 않다. Ru는 �대�으로 �� 담지량�� 효과�으로 개질 반�� 나타내며 낮� 온��서� 높� 개질률� 보�다[16]. 전극 제작�는 촉매� 분산� � 반� 면�� 극대화하기 위해 스�터가 사용�었으며 7-800oC� 달하는 내부 개질 온�를 5-600oC로 낮추기 위해 우수한 개질 촉매� Ru를 AAO와 Ni-GDC 연료극 사�� 30 nm �께로 삽입하였다.
Fig. 1� 스�터를 통해 제작한 연료극� 나타낸다. 스�터와 같� 나노기술로 제작한 전극� 수-수십 nm� 매우 작� 입� �기를 보여 연료전지� TPB를 극대화할 수 있지만 Ostwald-Ripening� �해 금� 입�가 고온�서 뭉� 내구성� 문제를 야기시킨다. 특히 Figs. 1(a)와 1(b)를 참고하면 순수한 Ni� 경우� 그 문제가 � �드러지게 나타나는 것� 볼 수 있다. Ni� GDC를 혼합한 경우 열처리 전 미세 구조는 순수한 Ni과 비�하여 � 차��� 발견할 수 없지만 600oC�서 열처리를 진행한 후�� 기공 구조가 유지�는 것� 발견할 수 있다. 금�� 소량� 산화물� 균�하게 분�시키면 분산강화(Dispersion Hardening)� �해 산화물� 안정�� Backbone 역할� 수행하여 금�� �집� 방지한다. 본 연구�서� ��한 �리� �해 Ni� �집� 방지�었으며 Pt� 고온 안정성� 확보하기 위해 GDC와 혼합 전극� 구성한 연구 사례�서� �러한 경향성� 발견�다[17]. �한 GDC는 탄화수소 연료� 개질 촉매로� 활용�며 Ni 표면� 침��는 탄소를 방지하는 추가�� 효과가 있기 때문� �러한 혼합 전극� 구성� 연료극� 성능 � 내구성� �게 향�시킬 수 있다[18].
Fig. 1

FE-SEM surface analysis of as deposited (a) Ni and (c) Ru/Ni-GDC anodes and 600oC, 1hour annealed (b) Ni and (d) Ru/Ni-GDC anodes

KSPE_2022_v39n10_773_f001.jpg
세�믹 전해질� 스�터로 제작하기 위해 YSZ 타겟과 RF 전�� �용한 방�� 가장 보편�으로 사용�지만 YSZ� 높� 경�와 RF 전�� 고출력 시 발열 문제로 �해 �착률� 낮� 문제�� 발�한다. 본 연구�서는 �착률� 높�고 �대�으로 저렴한 DC 전�� 활용하기 위해 Y/Zr 합금� 반�성 스�터�으로 YSZ를 제작하였다. 반�성 스�터�� Ar 기체� 산소나 질소를 소량 첨가하여 질화물, 산화물 박막� 제작하는 방��다. � 경우 산소를 추가하여 Y/Zr� YSZ로 산화시켰으며 300 sccm� �반� 기체 유량 중 80� Ar로, 20%를 O2로 설정하여 공급하였다.
반�성 스�터�� 통해 �착� YSZ 박막� 결정성� 확�하기 위한 XRD 분�� Fig. 2� 나타나있다. XRD 분�� 통해 Y/Zr 금�� Peak 성분� 발견�지 않았으며 (101), (002), (112), (211) 방향� YSZ Peak� 발견�어 Polycrystalline YSZ 박막� 형성�었�� 알 수 있다. �한 Table 2� XPS 분��서� 산소� 함량� 63% �� 확보�어 금� 성분� �함�지 않� 산화물 형태� YSZ가 형성�었�� 확�하였다.
Fig. 2

XRD analysis of reactive sputtered YSZ

KSPE_2022_v39n10_773_f002.jpg
Table 2

XPS analysis of reactive sputtered YSZ

Table 2
Name Atomic [%]
O1s 63.29
Y3d 7.15
Zr3d 28.98
C1s 0.59
Fig. 3� Ru/Ni-GDC 연료극과 반�성 스�터�으로 제작한 YSZ가 �용� 박막 고체산화물 연료전지� 구성과 단면� 나타낸다. 100� AAO 위� 30� Ru와 500 nm� Ni-GDC 연료극� Co-Sputtering 기법� 통해 �착하였으며 그 위� 1 μm� YSZ 전해질� DC 반�성 스�터�� 통해 �용하였다. 공기극� �대�으로 낮아진 작�온��서 오는 촉매 �실� 최소화하기 위해 촉매 활성�가 높� Pt를 스�터�� 통해 제작하였다. 연료전지� 실험� 500oC�서 진행하였으며 H2와 CH4를 공급하여 연료� 따른 성능 차�를 확�하였다. H2 연료 조건�서 Pure Ni와 Ru/Ni-GDC 전극� �용� 셀� 거� ��한 OCV와 출력 밀�를 나타내었다. 하지만 Pure Ni 전극� 경우 CH4 연료�서 OCV가 뜨지 않았으며 �는 낮� 작� 온�와 500 nm� 낮� Ni 담지량� �한 것��고 �단�다. 반면� Ru/Ni-GDC가 �용� 셀� 경우 3%� H2O로 가습� CH4 연료�서 0.98 V� OCV와 76 mW/cm2� 최대 전력 밀�를 나타내었다. �는 소량� Ru와 GDC가 부족한 Ni� 담지량�서 야기�는 CH4� 개질률� �게 향�시킬 수 있다는 것� �미한다. H2를 연료로 사용하였� 경우 OCV는 1.0 V, 최대 전력밀�는 87 mW/cm2로 CH4를 사용했� 때와 비�하여 약 10% 정�� 성능 차�를 보였다. �는 기존 연구�서 보� 2-30%� 성능 차�[8-9]보다 월등히 개선� 수치로 본 연구�서 개발� 전극� CH4� 내부 개질� �합한 물질과 구조를 나타냄� �명한다.
Fig. 3

Illutration and FE-SEM analysis of thin film solid oxide fuel for direct ulilization of methane fuel

KSPE_2022_v39n10_773_f003.jpg
Fig. 4

I-V and I-P characteristic of thin film solid oxide fuel cell using H2 and CH4 fuel @ 500oC

KSPE_2022_v39n10_773_f004.jpg
H2와 CH4 연료간 성능 차�� ��� 분�하기 위해 EIS 분�� 수행하였다. Fig. 5를 참조하면 전해질� 저항� � 경우 모� 0.56으로 ��하게 나타났지만 H2를 연료로 사용한 경우 3.8� 분극 저항�, CH4 연료를 사용한 경우 7.4 Ωcm2� 분극 저항� 나타내었다. �때� 분극 저항� 화학 반��� 반� ��� �해 결정�며 화학 반�� 빠를수� 분극 저항� �소하고 반대로 화학 반�� �릴수� 분극 저항� �가한다. 메탄� 내부 개질 반�� 수소를 연료로 사용했� 때� 수소 산화 반�(HOR)� H2+ O2- → H2O + 2e- � 반�� 추가�으로 �(1)�서 소개한 CH4+ H2O(g) → CO + 3H2� 스팀 메탄 개질(SMR) 반�과 �(2)�서 소개한 CO + H2O(g) → CO2+ H2� 수성가스 전환 반�(Water Gas Shift Reaction)� 요구�다. � � 메탄� 내부 개질 반�� 수소� 산화보다 현저히 �리기 때문� 추가�� 분극 저항 �승� 초래한다[1].
Fig. 5

EIS measurement of thin film solid oxide fuel cell using H2 and CH4 fuel @ 500oC, OCV

KSPE_2022_v39n10_773_f005.jpg
본 연구�서는 탄화수소를 �접 연료로 사용하기 위한 Ru/Ni-GDC 전극과 값싸고 빠른 �착� 위한 DC 반�성 스�터� YSZ 전해질 공정� 개발하여 박막 고체산화물 연료전지� �용하였다. 제작� 박막 고체산화물 연료전지는 500oC� 낮� 온��서� �활한 내부 메탄 개질� 수행할 수 있었다. �접 메탄 연료를 사용한 셀 테스트 환경�서 Pure Ni 전극� �용� 셀� OCV가 뜨지 않았� 것과는 대조�으로 Ru/Ni-GDC 전극� �용� 셀�서는 약 1 V� 높� OCV를 보였다. �한 � 전극�서는 H2와 CH4를 연료로 사용하였� 때 �� 87, 76mW/cm2� 최대 전력 밀�를 보여 메탄� �린 내부 개질� �한 �실� 최소화하는� 성공하였다. 현재 보유한 장비� 문제로 Ru와 Ni-GDC 층� 분리하여 전극� 제작하였지만 추후 개선� 통해 Ru, Ni, GDC가 균�하게 혼합� 전극� 구성한다면 H2와 CH4 간� 성능 차�를 � �� 수 있� 것�� �단�다.
본 연구는 한국연구재단� 개�기초연구사업(No. 2020R1-G1A1014777)과 한국�너지기술�가�� 신재� �너지핵심기술개발과제(No. 20213030030150)� 지�� 통해 수행하였습니다.
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Gu Young Cho
KSPE_2022_v39n10_773_bf001.jpg
Assistant Professor in the Department of Mechanical Engineering, Dankook University. He received his Ph.D. in Mechanical and Aerospace Engineering from Seoul National University. His research interest is fuel cells (LT-SOFCs) and their systems for power plants.
Yoon Ho Lee
KSPE_2022_v39n10_773_bf002.jpg
Assistant Professor in the School of Mechanical Engineering, University of Ulsan. He received his Ph.D. in Mechanical and Aerospace Engineering from Seoul National University. His research interest is the nanofabrication of solid oxide fuel cells.

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Development of Thin Film Solid Oxide Fuel Cell for Direct Use of Hydrocarbon Fuels
J. Korean Soc. Precis. Eng.. 2022;39(10):773-777.   Published online October 1, 2022
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Development of Thin Film Solid Oxide Fuel Cell for Direct Use of Hydrocarbon Fuels
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Fig. 1 FE-SEM surface analysis of as deposited (a) Ni and (c) Ru/Ni-GDC anodes and 600oC, 1hour annealed (b) Ni and (d) Ru/Ni-GDC anodes
Fig. 2 XRD analysis of reactive sputtered YSZ
Fig. 3 Illutration and FE-SEM analysis of thin film solid oxide fuel for direct ulilization of methane fuel
Fig. 4 I-V and I-P characteristic of thin film solid oxide fuel cell using H2 and CH4 fuel @ 500oC
Fig. 5 EIS measurement of thin film solid oxide fuel cell using H2 and CH4 fuel @ 500oC, OCV
Development of Thin Film Solid Oxide Fuel Cell for Direct Use of Hydrocarbon Fuels
Material Power [W] Pressure [mtorr]
Ni Ni, 200, DC 50
Ru interlayer Ru, 200, DC 5
Ni-GDC Ni, 200, DC 50
GDC, 50, RF
Name Atomic [%]
O1s 63.29
Y3d 7.15
Zr3d 28.98
C1s 0.59
Table 1 Deposition condition of anodes
Table 2 XPS analysis of reactive sputtered YSZ