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JKSPE : Journal of the Korean Society for Precision Engineering

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저온형 고체산화물 연료전지를 위한 �트리아 지르코니아 공� 스�터� 환�극 기능층 제작

Fabrication of Yttria and Zirconia Co-sputtering Cathode Functional Layer for Low Temperature Solid Oxide Fuel Cells

Journal of the Korean Society for Precision Engineering 2025;42(12):997-1002.
Published online: December 1, 2025

1전남대학� 기계공학부

2전남대학� 대학� 기계공학과

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#Corresponding Author / E-mail: Shong@jnu.ac.kr, TEL: +82-62-530-1686 ORCID: 0000-0003-1063-2995
• Received: August 27, 2025   • Revised: September 29, 2025   • Accepted: October 19, 2025

Copyright © The Korean Society for Precision Engineering

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SOFC

Solid Oxide Fuel Cell

CFL

Cathode Functional Layer

YSZ

Yttria-stabilized Zirconia

ORR

Oxygen Reduction Reaction

Polarization Curve

Performance Curve of Fuel Cell

EIS

Electrochemical Impedance Spectroscopy

SEM

Scanning Electron Microscope

XPS

X-ray Photoelectron Spectroscopy

AFM

Atomic Force Microscopy

XRD

X-ray Diffraction
고체산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)는 수소와 산소� 전기화학� 반�� 통해 전기를 �산하는 고효율 친환경 �너지 변환 기술�다. 수소, 합성가스, 바�오가스 등 다양한 기체가 연료로� 활용� 가능하며, 높� �너지 변환 효율� 통해 전력 �산 과정�서 발�하는 �실� 최소화하고 �� 효율� 극대화할 수 있다[1-3]. 특히, 고온�서 작�하는 특징으로 �해, 연료� 전처리 없�� 다양한 탄화수소 연료를 활용할 수 있는 장�� 갖고 있으며, 열 병합 발전 시스템과 결합할 경우 기존 발전 기술보다 월등히 높� � 효율� 달성할 수 있다. �러한 SOFC� 특징들� 미래 �너지 기술로� 높� 잠재력� 지니고 있다고 �가받고 있다. 그러나 SOFC는 800-1,000oC� 고온�서 작��기 때문� 전해질과 전극 소재� 열화, 기체� 기밀 문제 등 다양한 기술� 한계로 �해 �용화가 지연�고 있다[4,5]. �러한 문제를 해결하기 위해 최근�는 300-500oC 범위�서 구� 가능한 저온형 SOFC 개발� 활발히 진행�고 있다. 그러나 저온 구� 시 산소 �온� 전��가 �소하여 성능 저하가 발�하는 현�� 지��어 왔으며, �를 극복하기 위해 전해질과 전극� �께를 줄여 옴 �실(Ohmic Loss)� 최소화하는 박막 제작 공정� �리 연구�고 있다[6-8]. 그럼�� 불구하고, 얇� 전해질과 전극� �용한 저온형 SOFC�서� 전극-전해질 계면�서� 산소 환� 반�(Oxygen Reduction Reaction, ORR)�서 �당한 활성화 �실� 존재하며, �는 계면 반�� 요구�는 높� 활성화 �너지 장벽� 기�하는 것으로 알려져 있다. �를 개선하기 위해, 표면 반�성� 우수한 물질� 결정립계를 미세하게 제어하여 전해질-환�극 계면� 기능성 중간층(Interlayer)� 삽입하는 연구가 진행�고 있다[9-12]. �는 계면�서� ORR 활성화 �실� 완화하고 반� ��를 높�는 것� 목표로 한다. �러한 연구 결과를 바탕으로 표면 반� ��가 빠른 기능층� 물리� 제어가 저온형 SOFC 성능 향�� 중요한 전략� � 수 있�� 시사한다. 따�서 본 연구�서는 SOFC� 전해질로 �리 사용�는 �트리아 안정화 지르코니아(Yttria-stabilized Zirconia, YSZ)를 환�극/전해질 계면� 박막제작공정(Thin-film Fabrication Process)� �용하여 YSZ 환�극 기능층(Cathode Functional Layer, CFL)으로 제작하였다. �후, YSZ CFL� 화학� 조성과 결정립 구조 제어가 SOFC 성능� 미치는 �향� 체계�으로 분�하였다. 실험� Yttrium과 Zirconium 금� 타겟� �용하여 공� 스�터�(Co-sputtering) 공정� 수행하였으며, 제작 과정�서 Yttrium 타겟� 가해지는DC Power를 조절하여 Yttria 조성비를 변환시키고, �� 따른 결정립계 밀�와 결정립 성장 거�� 제어함으로�, 미세구조 변화가 SOFC 성능� 미치는 �향� 분�하고� 하였다.
2.1 YSZ CFL 제작 방법
300 nm �께� YSZ CFL� 제작하기 위해 8 mol% �트리아 안정화 지르코니아(YSZ) 기�(1 cm × 1 cm × 200 μm, MTI Corporation)� 전해질 지지체로 사용하였다. 그리고 Yttrium과 Zirconium 금� 타겟(MTI Korea)� �용하여 산소와 아르곤 혼합 기체 분위기�서 공� 스�터�� 수행하였으며, 공정� �온�서 0.93 Pa� 압력 하� 진행�었다. 아르곤� 40 sccm, 산소는 반�성 스�터�� 위해 5 sccm� 유량으로 주입�었다. Yttrium 타겟�는 10, 30, 50 W� DC 전력�, Zirconium 타겟�는 고정� 100 W� RF 전력� �� �가�었으며, 그 결과 YSZ 전해질 지지체� 환�극 표면 위� YSZ CFL� �착�었다. �후 산화극과 YSZ CFL� �착� 환�극�는 백금(Pt) 전극� 10 Pa� 공정 압력과 40 sccm� 아르곤 분위기�서 �착하였다. 그리고 제작� YSZ CFL� 형태학� 특성과 화학� 조성� 확�하기 위해 단결정 실리콘(100) 웨��(1 cm × 1 cm × 500 μm)를 사용하였다.
2.2 YSZ CFL 물성·미세구조·분�
YSZ CFL� �착� SOFC는 Scanning Electron Microscope (SEM)� �용하여 단면 �께를 측정하고 표면� 특성� 관찰하였다. X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS)를 통해 Yttria와 Zirconia� 조성비를 분�하였으며, Atomic Force Microscope (AFM)� 사용하여 표면 조�와 미세구조를 분�하였다. �한 X-ray Diffraction (XRD) 분�� 통해 결정�� 규명하고, Williamson and Hall Relationship� �용하여 결정립 �기를 산출하였다.
2.3 SOFC 전기화학� 성능 �가
YSZ CFL� �착� SOFC 성능�가를 위해 본 연구실�서 �체 제작한 전기화학�가 시스템� �용하여 수행하였다. SOFC 성능 테스트는 450oC�서 진행하였으며, Probe 시스템� 통해 전기� 특성� 측정하였다. 산화극�서는 수소 20 sccm� 유량� 공급하였고, 환�극� 공기를 공급받� 수 있�� 대기� 노출하였다. �를 통해 SOFC� 전류-전압-전력 그래프(I-V-P Curve)� 특성� 취�하였으며, 저항 특성 분�� 위해 Electrochemical Impedance Spectroscopy (EIS) 기법� 사용하였다. EIS 측정� 1MHz�서부터 1Hz까지 수행하였고, Electrochemical Analyzer (Interface 1010E, Gamry Instrument)를 사용하였다.
3.1 미세구조 � 표면 분�
Fig. 2는 SEM� 통해 관찰한 실리콘 웨�� 위� �착� YSZ CFL� 표면 미세구조(Surface Morphology)를 보여준다. 모든 �착 조건(DC 10, 30, 50 W)�서 박막� 균열 없� 조밀하게 형성�었으며, 뚜렷한 결정립과 결정립계가 전반�으로 균�하게 발달한 것� 관찰할 수 있었다. �착� 기능층� �께는 333, 315, 256 nm로 측정�었으며, �는 �균�으로 약 300 nm� �께� 해당한다. 약간� �께 차�가 있��� 불구하고 모든 조건�서 조밀하고 균�한 막� 형성�었으며, �러한 YSZ CFL� 표면 특성� 통해, 공� 스�터�으로 ORR 활성화� 유리한 결정립계가 효과�으로 형성�었�� 확�하였다.
한편, 공� 스�터� 공정�서 설정한 세 가지 DC Power (10, 30, 50 W) 조건� 따른 YSZ CFL� 표면 조�는 Fig. 3� AFM 분�� 통해 확�하였다.
분� 결과, Y10Zr100, Y30Zr100, Y50Zr100 샘플�서 �� RMS (Root Mean Square Roughness) 값� 5.396, 6.863, 3.317 nm로 확��었다. DC Power 변화� 따� 표면 거칠기 값�는 �부 차�가 존재하였으나, �전 실험 결과� 비추어 볼 때, 수 나노미터(nm) 수준� 미미한 차�는 SOFC� 전기화학� 성능� 유�미한 �향� 미치지 않는 것으로 사료�다. 따�서 DC Power 조건 변화� 따른 표면 조�� 차�는 YSZ CFL� 전기 화학� 거�� �게 작용하지 않는 것으로 �단하였다.
3.2 조성 � 결정성 분�
Table 1� XPS를 통해 YSZ CFL 내 Yttrium, Zirconium, Oxygen� �� 함량(Atomic Percentage)� 나타낸 것�다. Yttrium� 가해지는 DC Power가 10, 30, 50 W로 �가�었� 때 � Yttrium� 조성� 1.57, 5.97, 9.59 at%를 보였으며, �를 Yttria� 몰 ��로 환산하면 2.39, 9.52, 15.91 mol%� 해당한다. �한 Yttrium 함량� �가함� 따� Zirconium� �대� 비율� �차 �소하는 경향� 나타냈으며, �는 Yttrium 함량 �가� 따른 치환 효과� 기�한 것으로 �단�다. 반면 Oxygen� 함량� 세 조건 간 � 변화를 보�지 않아 DC Power 변화� �대�으로 �향� � 받는 것으로 확��었다.
� 중 Yttria� 최� 조성 범위로 알려진 8-10 mol%� 부합하는 값� Yttrium 타겟� 30 W를 �가한 Y30Zr100 샘플�서 확��었다. 반면, Y10Zr100, Y50Zr100 샘플� �� 최� 범위보다 낮거나 높� 조성� 보여주었다. Fig. 4는 공� 스�터� 공정으로 �착� YSZ CFL�서 Yttrium �소� 결합�너지가 선행 보고� 문헌�서� 값과 �치함� 보여준다[13]. �한 DC power 조건 변화� 따� Y 3d 피�� 형�과 분�� � 차�가 없다는 것� 확�할 수 있었으며, �는 �착 시 �가�는 전력� Yttria� 화학� 결합 �태 변화� �향� 주지 않�� 시사한다.
Fig. 5는 XRD를 �용한 YSZ CFL� 결정구조 � � 분� 결과를 보여준다. � 분�� 박막 내 분�들� �(Phase)과 격� 구조� 발달 정�를 규명하고 결정성� 성장 여부를 검�하기 위해 수행�었다. 그 결과, (111), (200), (220) 등 YSZ 특유� 회절 피�가 확��었으며, DC Power �기와 무관하게 모든 시편�서 높� 결정성� 나타났다.
Δ(2θ)cosθ=λD+2εsinθ
�한 Williamson and Hall Relationship� �용하여 결정립 �기를 산출하였다. Δ(2θ)는 FWHM�고, λ는 방사선� 파장, D는 결정립� �기, 그리고 ε� 미세 변형률� �미한다. �를 사용하여 Y10Zr100, Y30Zr100, Y50Zr100 샘플�서 �� 11.37, 14.48, 15.36 nm� 결정립 �기를 산출하였다. �반�으로 DC Power가 낮�수� 기�� �달하는 입�� 운��너지가 �소하여 핵�성� 빠르게 �어나지만 성장 시간� 충분하지 않아 결정립 �기가 작게 형성�는 경향� 보�다. �는 단위 면�당 결정립계 밀�를 �가시키며, �러한 미세구조� 특징� ORR� 촉진하는� 기여할 수 있�� 문헌� 보고� 바 있다[9-12]. �� 본 연구�서� 높� 결정립계 밀�를 확보함으로� 산소 환� 반�� 향� 효과를 기대할 수 있� 것으로 �단하였다.
3.3 전기화학� 특성 �가
Fig. 6(a)는 공� 스�터� 공정� �용한 서로 다른 DC power를 통해 YSZ CFL� �착� SOFC� 전류-전압-전력 그래프(I-V-P Curve)를 보여준다. 450oC� 작�온��서 YSZ CFL� �착�지 않� Pt Reference SOFC� 경우 약 6.45 mW/cm2� 출력 밀�가 측정�었으며, Y30Zr100 샘플� 약 9.22 mW/cm2� 성능� 달성하였다. �러한 성능 향�� 앞서 분�한 바와 같� 최�� Yttria �핑 ��와 �시� 높� 결정립계 밀�� �해 ORR� 반� ��가 촉진�었�� 시사한다고 볼 수 있다. 반면 Y10Zr100, Y50Zr100 샘플� �� 6.87, 6.18 mW/cm2� 성능� 측정�는�, Yttria �핑 비율� 최� 범위�서 벗어남� 따� 전반�으로 SOFC 성능� 저하�는 경향� 보였다. 그러나 Y10Zr100� Y50Zr100보다 � 우수한 성능� 보�는 �유는, �대�으로 높� 결정립계 밀�가 산소 환� 반� 활성화를 유�했기 때문으로 추측�다.
보다 구체�� 성능 향� 요�� 확�하기 위하여 Electrochemical Impedance Spectroscopy (EIS)를 측정하였으며, 그 결과는 Fig. 6(b)� 제시하였다. Pt Reference와 Y30Zr100 샘플� 약 23 Ω·cm2 부근�서 Second Semicircle� 시작�는 것� 확�하였다. 반면 Y10Zr100 � Y50Zr100 샘플�서는 약 32-33 Ω·cm²�서 First Semicircle� 형성�었다. 모든 YSZ CFL� �께가 약 300 nm로 유사함�� 불구하고 옴 �실� �게 �가한 것� � 가지 요�� 복합�으로 작용한 결과로 해��다. 첫째, 비최�(Non-optimal) �핑 ��� 따른 �온 전��� 본질�� 저하�다. �대�으로 낮거나 높� �트리아(Yttria) �핑 함량� 산소 공공(Oxygen Vacancy)� 부족 �는 과잉� 초래하여 격� 왜곡� 유발하고, 그 결과 산소 �온� ��성� �소시킨다. �는 YSZ� �온 전��가 특정 ��(약 8-10 mol%)�서 최대치를 보� 후 급격히 �소한다는 제��리 계산 연구 결과와 �치한다[14]. 둘째는 미세구조, 특히 결정립계(Grain Boundary) 밀� �가� �향�다. 실제로 Y10, Y30, Y50 샘플� 결정립 �기는 �� 11.37, 14.48, 15.36 nm로 산출�었는�, Y10 샘플� 경우 �대�으로 작� 결정립 �기를 가지는 것� 단위 부피당 � 많� 결정립계가 형성�었�� 시사한다. �처럼 �온 전�� 저항으로 작용하는 결정립계� 밀�가 과�하게 �가한 것� 저항 �가� 기여한 것으로 �단�다. 따�서 �� 불�치로 저하� �온 전��와 미세구조�으로 과�하게 �가한 결정립계 저항� 복합�으로 작용하여 Y10Zr100 � Y50Zr100 샘플�서 공통으로 관찰� 옴 저항 �가� 주� ��으로 �단�다. �반�으로 SOFC�서, EIS Spectra� 고주파수 �역� 나타나는 시작�� 주로 전해질 �체� 저항(Ohmic Loss)� 반�하며, 저주파수 �역� 나타나는 반�� 지름� 전해질/전극 계면�서 발�하는 활성화 �실� 반�한다. 특히, 산화극보다는 환�극 전해질 계면� �향� 지배�� 것으로 알려져 있다[10,15]. 측정� EIS Spectra�서 Y30Zr100 샘플� 가장 작� Second Semicircle� 나타냈으며, �어서 Y10Zr100, Y50Zr100, Pt Reference 순으로 작� Second Semicircle 경향� 보였다. �러한 결과는 결정립계 밀�가 높� 샘플�수� 계면 저항� �게 �소하고, �� 따� � 높� 전력 밀�를 형성함� �미한다. �는 앞서 SEM, XPS � XRD 분�� 통해 확�한 바와 같�, DC Power 변화� 따른 YSZ 기능층� 결정립계 밀�, Yttria� 조성 변화 � 결정성 발달과 밀접하게 연관�며, �러한 구조�, 화학� 특성� EIS�서 관찰�는 전기화학� 거�� 뒷받침한다. 따�서 최�� 결정립계 밀�와 조성비는 SOFC 성능 향�� 결정�� 요�으로 작용할 수 있다는 것� 확�하였다.
본 연구�서는 공� 스�터� 공정� �용해 Yttrium 타겟� �가�는 DC Power를 변화시켜 YSZ CFL� Yttria 조성비와 결정립계 밀� 변화를 유�하고, �러한 요�들� SOFC 성능� 미치는 �향� 체계�으로 분�하였다. 연구결과, DC Power 조건� 따� YSZ CFL� 화학 조성과 미세구조를 효과�으로 제어할 수 있었으며, 특히, 최�� DC Power 조건�서 Yttria조성비와 결정립계 밀�가 효과�으로 제어�며, 조밀한 결정립 구조가 형성�� 확�할 수 있었다. �러한 미세구조� 특성� �온전� 경로를 �활히 확보하게 하여 ORR� 활성화를 촉진함� 확�하였고 전류-전압-전력 그래프(I-V-P Curve), EIS 분� 결과를 통해, Yttria조성비 최�화와 조밀한 결정립계 구조는 전극-전해질 계면 저항� 효과�으로 �소시켜 ORR� 반� �� 개선� 기여할 수 있�� 확�하였다. 결과�으로 YSZ CFL� �착� SOFC� 전력 밀�가 �게 향��었으며, 특히 Y30Zr100 샘플�서 Pt Reference보다 43% 향�� 9.22 mW/cm2� 출력� 관찰�었다. 반면 최�화�지 않� DC Power� 조절� Yttria� 과잉 혹� 결�� 발�시킨다. �한 DC Power조절� 통해 결정립계 밀� 변화가 발�할 수 있으며, 결정립계 밀� 저하는 성능� �소로 �어질 수 있�� 확�하였다. �러한 결과는 YSZ CFL 설계 시 Yttria �핑 ��� 정밀 제어와 함께 결정립계 밀� 최�화가 필수�� 주요 ��임� 보여준다. � 나아가 �러한 접근� 저온 구� SOFC�서 환�극 활성화 �실� 줄여 ORR� 촉진하는 효과�� 전략으로 활용� 수 있으며, 고효율 SOFC 개발� 위한 핵심�� 지침� 제공한다. 따�서 본 연구는 차세대 SOFC� 고성능화와 �용화를 앞당기는 � 있어 중요한 학술�, 실용�� �미를 가진다.

ACKNOWLEDGEMENT

� 연구는 2025년� 산업통���부 � 산업기술기��가�(KEIT) 연구비 지�� �한 연구임(No. 20018075).

Fig. 1
Schematic of YSZ CFLs fabricated by co-sputtering technique with yttrium and zirconium targets
JKSPE-025-00013f2.jpg
Fig. 2
(a)-(c) Surface and (d)-(f) corresponding cross-sectional SEM images of YSZ CFLs deposited under different DC power conditions: (a),(d) Y10Zr100; (b),(e) Y30Zr100; (c),(f) Y50Zr100
JKSPE-025-00013f2.jpg
Fig. 3
Surface topography of YSZ CFLs analyzed by AFM
JKSPE-025-00013f3.jpg
Fig. 4
XPS spectra of Y 3d in YSZ CFLs deposited at different DC power
JKSPE-025-00013f4.jpg
Fig. 5
XRD analysis of YSZ CFLs under different DC power conditions
JKSPE-025-00013f5.jpg
Fig. 6
Electrochemical characterization of SOFCs with YSZ cathode functional layer. (a) Polarization curves of SOFC under different DC power conditions and (b) EIS spectra for of SOFC under different DC power conditions at 450oC
JKSPE-025-00013f6.jpg
Table 1
Atomic composition of YSZ-CFLs deposited at different DC power
Table 1
Atomic ratio [at%] Y10Zr100 Y30Zr100 Y50Zr100
Y 3d 1.57 5.97 9.59
Zr 3d 32.59 30.18 26.62
O 1s 65.84 63.85 63.79
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Taehyeon Lee
JKSPE-025-00013i1.jpg
B.Sc. candidate in the Department of Mechanical Engineering, Chonnam National University. His research interest is Sputtering and ALD for fuel cells.
Seungbong Oh
JKSPE-025-00013i2.jpg
B.Sc. candidate in the Department of Mechanical Engineering, Chonnam National University. His research interest is ALD and Rotating disk electrode for fuel cells.
Davin Jeong
JKSPE-025-00013i3.jpg
M.S. candidate in the Department of Mechanical Engineering, Chonnam National University. His research interest is ultrasonic spray coating system for water electrolysis and ALD for fuel cells.
Soonwook Hong
JKSPE-025-00013i4.jpg
Assistant Professor in the Department of Mechanical Engineering, Chonnam National University. His research interest is ALD and Sputtering for renewable energy conversion devices.

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Fabrication of Yttria and Zirconia Co-sputtering Cathode Functional Layer for Low Temperature Solid Oxide Fuel Cells
J. Korean Soc. Precis. Eng.. 2025;42(12):997-1002.   Published online December 1, 2025
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Fabrication of Yttria and Zirconia Co-sputtering Cathode Functional Layer for Low Temperature Solid Oxide Fuel Cells
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Fig. 1 Schematic of YSZ CFLs fabricated by co-sputtering technique with yttrium and zirconium targets
Fig. 2 (a)-(c) Surface and (d)-(f) corresponding cross-sectional SEM images of YSZ CFLs deposited under different DC power conditions: (a),(d) Y10Zr100; (b),(e) Y30Zr100; (c),(f) Y50Zr100
Fig. 3 Surface topography of YSZ CFLs analyzed by AFM
Fig. 4 XPS spectra of Y 3d in YSZ CFLs deposited at different DC power
Fig. 5 XRD analysis of YSZ CFLs under different DC power conditions
Fig. 6 Electrochemical characterization of SOFCs with YSZ cathode functional layer. (a) Polarization curves of SOFC under different DC power conditions and (b) EIS spectra for of SOFC under different DC power conditions at 450oC
Fabrication of Yttria and Zirconia Co-sputtering Cathode Functional Layer for Low Temperature Solid Oxide Fuel Cells
Atomic ratio [at%] Y10Zr100 Y30Zr100 Y50Zr100
Y 3d 1.57 5.97 9.59
Zr 3d 32.59 30.18 26.62
O 1s 65.84 63.85 63.79
Table 1 Atomic composition of YSZ-CFLs deposited at different DC power